【海川化工科技前沿】大连化物所揭示分子筛酸位点可及性调控合成气转化性能机理

我所揭示分子筛酸位点可及性调控合成气转化性能的机理

发布时间：2025-03-10  


近日，我所催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心碳基能源催化转化研究组（522组）焦峰研究员、潘秀莲研究员、包信和院士团队在合成气直接转化研究中取得新进展，揭示了分子筛酸位点可及性调控合成气转化性能的机理，为深入理解分子筛传质调控机制及设计高性能分子筛催化剂提供了新思路。

沸石分子筛因其独特的孔结构，以及优异的择形催化性能，在能源化工领域应用广泛。然而，这一固有优势同时也造成扩散限制，导致客体分子难以有效接触内部活性位点，阻碍了催化效率的提升。虽然科研人员围绕分子筛内传质机理开展了大量研究，但仍然缺乏关于分子筛形貌结构、传质效率与催化活性之间的定量认识。



丝光沸石（MOR）分子筛具有独特孔结构，其中8元环内的酸性位为合成气转化的活性位点，12元环孔道为分子的传输通道。本工作中，研究团队以MOR分子筛作为模型催化剂，深入分析了不同12元环孔道长度（2L）的MOR在合成气转化中的传质效应，并建立了活性位的可及性与催化性能的定量关系。通过分析有效扩散长度（2𝑙）、Thiele模数与反应速率有效因子之间的关系，研究团队确定了在合成气转化反应中，12MR孔道长度为60nm，接近消除扩散限制的关键阈值。基于此，研究团队优化了ZnAlOx-MOR双功能催化剂，实现了一氧化碳（CO）转化率33%、乙烯选择性69%的优异性能。

该团队于2016年提出金属氧化物和分子筛耦合的双功能OXZEO®催化剂设计概念，实现了高选择性制C2=-C4=低碳烯烃（Science，2016）。在基础研究取得突破后，团队与我所刘中民院士团队、陕西延长石油（集团）有限责任公司合作，于2020年完成了国际首套煤经合成气直接制低碳烯烃OXZEO®-TO创新技术的千吨级工业试验。同时，团队就金属氧化物和分子筛催化作用原理、双功能匹配耦合机制开展系统性研究，并取得系列进展（Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Nat. Commun.，2022；Natl. Sci. Rev.，2022;J. Am. Chem. Soc., 2022; Science，2023；Angew. Chem. Int. Ed., 2023; J. Am. Chem. Soc., 2024; J. Am. Chem. Soc., 2024）。OXZEO®概念为煤、天然气、二氧化碳的资源化利用提供了新思路，受到广泛关注和研究（Chem. Rev.，2021）。

相关研究成果以“Maximizing the Accessibility of Acid Sites Within Zeolite Catalysts for Syngas Conversion”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为VIP（Very Important Paper）文章。该工作的第一作者是我所522组毕业生王浩迪博士。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁省自然科学基金、大连市科技创新基金、我所创新基金等项目的资助。

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(出处: 海川化工论坛)