【海川化工科技前沿】大连化物所开发表面富羟基光催化剂 实现甲烷转化乙烷的高选择性调控

近日，我所太阳能研究部太阳能制储氢材料与催化研究组（DNL1621组）章福祥研究员团队设计合成了一种富羟基修饰光催化剂（R-MnOx/CeO2），实现了甲烷转化为乙烷反应的高活性、高选择性调控。研究发现，助催化剂表面羟基富集可增强甲烷的化学吸附、降低乙烷生成能垒、抑制二氧化碳形成，是提升光催化甲烷活化及C-C制乙烷性能的关键性因素。

甲烷作为天然气的主要成分，其向高附加值化学品的高效转化在能源利用与碳资源升级方面具有重要应用前景。光催化技术凭借其在常温下活化惰性C-H键的能力，为温和条件下高效转化甲烷提供了可行方案。尽管近年来光催化甲烷转化取得一定进展，其整体效率仍受限于三个关键问题：C-H键活化困难、产物易深度氧化为CO2、相关反应机制尚不清晰。

引入助催化剂可有效提升反应活性与选择性。然而，传统助催化剂修饰大多数聚焦于其化学组成、形貌及其与光催化剂界面接触等因素，对助催化剂表面的微观结构环境影响研究相对偏少，缺乏深层次的微观结构影响机制认识。

本工作中，科研人员围绕CeO2光催化剂表面不同助催化剂精细结构调控及其对光催化甲烷吸附活化转化开展系统研究。研究发现，提升助催化剂表面羟基浓度有利于甲烷的化学吸附活化、降低乙烷生成能垒、抑制过度氧化成二氧化碳，是促进甲烷活化实现C-C高效耦合的关键性因素。基于此，科研人员开发了富羟基修饰光催化剂R-MnOx/CeO2，实现了可见光催化甲烷制乙烷产率达到187 μmol·g-1·h-1，选择性达到97%，且催化剂可稳定运行200小时以上。

相关工作以“Hydroxyl-Promoted C-C Coupling for Selective Methane Conversion into Ethane on Cerium Oxide Photocatalyst”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该成果的共同第一作者是我所DNL1621组助理研究员罗磊和博士后王融。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京光源、中国博士后科学基金、中国科学院特别研究助理项目、我所优秀博士后等项目的资助。

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一、表面羟基化催化的基本概念
表面羟基化催化是指利用催化剂表面上的羟基官能团来促进化学反应的过程。表面羟基在许多催化反应中都具有非常重要的作用，它们能够提高活性中心的亲水性，增强反应物的吸附能力，从而促进反应的进行。催化剂表面形成表面羟基的能力受到催化剂成分、结构和制备方法等多种因素的影响。

二、催化剂类型和形成机制
以下是一些常见的可以形成表面羟基的催化剂类型：

1. 金属氧化物类催化剂：如氧化铝、二氧化钛等。这些催化剂表面具有很高的亲水性、化学活性和催化性能，可以通过吸附水分子形成表面羟基。

2. 费托卤素型催化剂：如氟化铝、氯化锌等。这些催化剂表面具有很强的路易斯酸性，能够与水分子发生反应形成表面羟基。

3. 金属类催化剂：如铜、银等。这些催化剂表面可以吸附空气中的水分子形成表面羟基，在水介质中催化反应时表现出很好的催化性能。

4. 碳材料催化剂：如活性炭、活性炭纤维等。这些催化剂表面具有丰富的官能团和孔道结构，能够吸附和催化分子反应，同时也具有较多的表面羟基。

催化剂表面是否具有羟基取决于环境条件和催化剂的处理方式。在干燥的条件下，羟基往往会脱水生成表面的氧空位。此外，催化剂的表面性质也受到其晶体结构、物理状态和表面修饰等因素的影响。

三、表面羟基在催化反应中的作用
在催化反应中，表面羟基可以通过与反应物分子形成氢键或其他相互作用来促进反应的进行。例如，在醇的脱水反应中，表面羟基可以作为反应的活性中心，与醇分子形成氢键，促进醇分子内部的脱水反应。此外，表面羟基还可以通过与反应物分子之间的电子转移等机制来促进反应的进行。

四、表面羟基化催化的应用前景
表面羟基化催化是一种重要的催化反应方式，广泛应用于化学、能源、环保等领域。通过深入研究催化剂表面羟基的形成机制和催化作用，可以为催化剂的设计和优化提供重要的理论依据和实践指导。未来，表面羟基化催化技术将在新能源、新材料、生物医药等领域得到更广泛的应用。

总之，表面羟基化催化是一种重要的催化反应方式，具有广泛的应用前景。通过深入研究表面羟基的形成机制和催化作用，可以为催化剂的设计和优化提供重要的理论依据和实践指导。

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