【海川化工科技前沿】大连化物所开发出Ni1-CeO2单原子光催化剂实现室温下甲烷高效转化制乙烷

沙漠里的游鱼 · 发表于 2025-5-19 16:13:06

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我所开发出Ni1-CeO2单原子光催化剂实现室温下甲烷高效转化制乙烷

发布时间：2025-05-19

近日，我所太阳能研究部太阳能制储氢材料与催化研究组（DNL1621组）章福祥研究员团队联合清华大学唐军旺教授团队，设计合成了Ni1-CeO2单原子光催化剂，实现室温下甲烷高活性、高选择性地制备乙烷，并发现甲烷覆盖度与C-C键偶联制乙烷的选择性之间存在明显正向依赖关系。

甲烷是天然气的主要成分，将其转化为高附加值化学品意义重大，但传统的干/湿重整及费托合成需在700oC以上高温下进行。光催化技术能够在室温下活化惰性分子（如CH4），却难以兼顾高效C-H键活化与抑制过度氧化生成CO2。助催化剂修饰是光催化甲烷转化的常用策略，其既能促进电荷转移和抑制载流子复合，又可调节活性位点促进化学吸附活化。其中，Au、Pd等贵金属助催化剂已报道可显著提升乙烷选择性，但该效应仅局限于一些紫外响应的光催化材料。

本工作中，科研人员基于Lewis酸性载体有利于CH4吸附的启发，结合DFT计算对3d单原子金属助催化剂进行了筛选，进而制备了具有可见光响应的单原子镍修饰氧化铈催化剂（Ni1-CeO2），实现了甲烷高效转化制备乙烷。研究发现，负载的单原子Ni助催化剂可高效促进光生电荷分离，CeO2光催化剂表面酸性有利于CH4吸附，且甲烷的覆盖度与C-C偶联生成乙烷的选择性呈现正相关。科研人员设计合成了高效Ni1-CeO2催化剂，其在室温下连续350小时测试中可实现乙烷产率243μmol·g-1·h-1，以及约90%选择性，优于已报道的非贵金属光催化剂体系。