【海川化工科技前沿】大连化物所发现尖晶石载体限域单分散氧化锌解耦氢气活化和二氧化碳吸附的新现象

沙漠里的游鱼 · 发表于 2025-5-1 16:35:25

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我所发现尖晶石载体限域单分散氧化锌解耦氢气活化和二氧化碳吸附的新现象

发布时间：2025-04-30

近日，我所能源催化转化全国重点实验室纳米与界面催化研究中心（502组群）傅强研究员和慕仁涛研究员团队在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新进展，发现铬酸锌（ZnCr2O4）尖晶石表面限域的单分散氧化锌（ZnOx）盖层可以解耦二氧化碳（CO2）与氢气（H2）的竞争活化过程，有效解决氧化物表面CO2强吸附毒化H2活化的难题，实现了高效催化加氢反应。

金属氧化物在涉氢催化反应中具有重要作用，对其表界面结构进行有效调控是提高氧化物催化涉氢反应性能的关键。该团队在前期的研究中通过构筑氧化物表界面活性中心调控H2活化（ACS Catal.，2022；Nano Res.，2023），特别利用了氧化物与氧化物之间的界面限域效应有效增强催化加氢反应的选择性和稳定性（ACS Catal.，2022；JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025；Nat. Commun. 2025）。

本工作中，研究人员通过气相迁移法在ZnCr2O4表面形成了单分散ZnOx盖层结构，制备出ZnCr2O4@ZnOx催化剂。原位红外等表征结果证实，在CO2共存的条件下，ZnCr2O4@ZnOx能够通过均裂活化H2形成Zn−H，而纯ZnO和ZnCr2O4结构只能在无CO2条件下通过异裂活化H2形成Zn−H/Cr−H和O−H。研究发现，ZnCr2O4@ZnOx催化剂中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供CO2吸附位点，而单分散ZnOx盖层则提供H2的均裂活化位点并形成稳定的Zn–H物种，这种双位点设计有效解决了CO2强吸附抑制H2活化的问题。在723 K反应条件下，ZnCr2O4@ZnOx催化剂展现出33%的CO2转化率和100%的CO选择性，并稳定运行超过150小时。

相关研究成果以“Balancing CO2 Adsorption and H2 Activation on Confined ZnOx Species for CO2 Hydrogenation”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该成果的共同第一作者是我所521组博士研究生贾浩然和冯小辉。该研究得到**重点研发计划、**自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。

沙漠里的游鱼 · 发表于 2025-5-1 16:35:54