QQ登录

只需一步,快速开始

微信登录

手机微信,扫码同步

用户名登录

用户名,密码登录

搜索
四川久远

[讨论] 【海川化工科技前沿】大连化物所实现单原子催化剂本征能级的实验测定与高通量筛选

[复制链接]
163 |3
阅读字号:

加入千万工业人行列

您需要 登录 才可以下载或查看,没有账号?注册

x
我所实现单原子催化剂本征能级的实验测定与高通量筛选

发布时间:2025-04-03



近日,我所催化与新材料研究中心(1500组群)张涛院士、杨冰副研究员团队联合中国科学技术大学路军岭教授、武晓君教授团队在单原子催化领域取得重要进展。

“单原子催化”概念自 2011年被张涛团队等首次提出以来,迅速成为世界催化领域的研究热点和前沿。但目前,仍然缺乏一个能够定量描述单原子催化剂构-效关系的通用性描述符和统一理论,无法对单原子催化本质进行诠释。

由于单原子催化剂具有类均相催化特性,理论上可以采用前线分子轨道理论进行描述。但是,单原子本征能级的实验测量仍面临巨大挑战。环境敏感性使得单原子催化剂容易暴露在空气中发生氧化,导致其本征性质的测量困难。近年来,针对这一挑战,张涛团队发展了原位显微与谱学技术耦合的“可视化+可量化”原位表征方法,实现了针对单原子催化剂局域、动态特征的原位定量解析(J. Am. Chem. Soc.,2023;Chem,2022;Nature Commun.,2024;ACS Catal.,2023)。



本工作在此基础上,创新性地将前线分子轨道理论(FMO)引入到单原子催化剂设计中,并借助原位显微-光电子能谱耦合技术,实现了一系列半导体氧化物负载的Pd1/MOx(M=Zn、Ti、Ga、Co、Ni等)单原子催化剂本征结构、本征电子态、本征能级的实验测量,揭示了单原子-载体轨道能级耦合与反应活性的定量关系。科研人员利用量子尺寸效应,通过改变MOx氧化物载体尺寸,实现了Pd单原子电子性质、乙炔选择加氢反应性能的精准调控。构-效关系的定量解析表明,在同类型氧化物载体上,Pd单原子的价态跟活性(TOF)呈现出良好的对应关系,但是在不同氧化物载体上并不能获得普遍性规律。相比之下,借助准原位紫外光电子能谱,科研人员实现了不同氧化物载体LUMO轨道能级的精准测量,并与反应活性关联,在34种Pd1/MOx催化剂(包含14种n型/p型半导体氧化物载体)上获得统一的线性关系。分子轨道理论计算进一步表明,氧化物载体LUMO轨道能级的上升,增强了Pd原子与载体的轨道杂化,显著提升单原子稳定性的同时,也进一步强化了杂化后Pd单原子活性中心与反应分子的轨道耦合,提升反应活性。此外,科研人员通过构-效关系进行筛选发现,Pd1/ZnO-1.9nm具有最佳乙炔加氢反应性能,在活性、选择性、稳定性上都显著优于现有Pd基催化剂。本工作实现了单原子催化剂本征能级的定量解析,首次提出载体LUMO轨道能级作为通用性描述符,实现单原子催化剂的高通量筛选,为从分子轨道理论诠释单原子催化本质提供了实验验证。

相关成果以“Metal–support frontier orbital interactions in single-atom catalysis”为题,于近日发表在《自然》(Nature)上。该成果的共同第一作者为中国科学技术大学石贤贤博士、文智林博士,我所顾青青助理研究员。该项研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心项目、中国科学院基础研究领域青年团队等项目的资助。

 

发表于 昨天 09:42

声明:

本站是提供个人知识管理及信息存储的网络存储空间,所有内容均由用户发布,不代表本站观点。

请注意甄别主题及回复内容中的联系方式、诱导购买等信息,谨防诈骗。内容及翻译仅供参考

当前内容由会员用户名 沙漠里的游鱼 发布!权益归其或其声明的所有人所有 仅代表其个人观点, 仅供个人学习、研究之用。

本主题及回复中的网友及版主依个人意愿的点评互动、推荐、评分等,均不代表本站认可其内容或确认其权益归属,

如发现有害或侵权内容,可联系我站举证删除,我站在线客服信息service@hcbbs.com 电话188-4091-1640 

沙漠里的游鱼楼主 | 显示全部楼层       最后访问IP广东省
巡回组(海友)  |  头衔:  【海川元老参与者】
已绑手机   ★发布悬赏→ 发布(0)  承接(0/0)   
image.webp

 

发表于 昨天 09:42

回复

使用道具 举报

沙漠里的游鱼楼主 | 显示全部楼层       最后访问IP广东省
巡回组(海友)  |  头衔:  【海川元老参与者】
已绑手机   ★发布悬赏→ 发布(0)  承接(0/0)   
image.webp

 

发表于 昨天 10:35

回复

使用道具 举报

中原人VIP会员 永久VIP | 显示全部楼层       最后访问IP辽宁省
终身会员  |  头衔:  【海川元老】
已绑手机   ★发布悬赏→ 发布(0)  承接(0/0)   
谢谢分享

 

发表于 昨天 11:30

回复

使用道具 举报

【发主题】高级


          特别提示:

          本站系信息发布平台,仅提供信息内容存储服务。

         禁止发布上传, 包括但不限于:不能公开传播或无传播权的出版物、无传播权的在行标准规范、涉密内容等
          不听劝告后果自负!造成平台或第三方损失的,依法追究相关责任。

          请遵守国家法规;不要散播涉爆类、涉黄毒赌类、涉及宗教、政治议题、谣言负面等信息   

     

您需要登录后才可以回帖 登录 | 注册

本版积分规则

简体中文 繁體中文 English 日本語 Deutsch 한국 사람 بالعربية TÜRKÇE português คนไทย Français Español العربية Persian

电话

0411-88254066

18840911640

(工作时间09:00-17:00)

其它时间请联【微信客服】或 电子信箱

信箱service@hcbbs.com


 

关于我们  -  隐私协议    -  网站声明   -  广告服务   -  企业会员   -  个人会员  -     -   专家智库  -  服务市场    -  APP和微信   -  分类信息   -     -  在线计算  -  单位换算


不良信息举报 0411-88254066  举报中心       在线客服#微信号:  18840911640    电子信箱   service@hcbbs.com   【QQ客服】3153267246   


海川化工论坛网(hcbbs) @Discuz! X3  0.052241 second(s), 54 queries , Redis On.


辽公安备21100302203002号  | 辽ICP备17009251号  |  辽B2证-20170197