【海川科技前沿】大连化物所开发出新型金属间碳化物高效催化乙炔选择加氢反应

沙漠里的游鱼 · 发表于 2024-12-2 14:26:54

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大连化物所开发出新型金属间碳化物高效催化乙炔选择加氢反应

发布时间：2024-11-20

近日，我所催化与新材料研究中心（1500组群）张涛院士、王爱琴研究员、杨冰副研究员团队与天津大学巩金龙教授合作，开发了一种钯基金属间碳化物，为高效催化富乙烯条件下乙炔选择加氢反应提供了新策略。

张涛团队在前期工作中发展了一系列高时空分辨的原位表征方法，阐明了单原子催化剂的动态演化规律、反应稳定性机制及其与纳米颗粒的动态转化（JACS，2021；JACS，2022；JACS，2023；JACS，2024；Chem，2022）。其中，具有孤立金属钯位点的钯基金属间化合物在乙炔选择加氢反应中表现出较好的应用前景（ACS Catal.，2015；ACSCatal.，2016；ChemCatChem.，2024；Chin. J. Catal.，2024）。然而，由于饱和配位的稳定结构，金属间化合物的原位碳化依然存在挑战。

本工作中，团队采用合成气气氛诱导，通过引入一氧化碳干预初期合金化成核相变，实现一步法锌-碳共渗入，制备出一种金属间碳化物（Pd3ZnCx）的新物相。一系列原位电镜、光谱表征技术阐明了动态合金、碳化过程，并发现低温锌-碳共渗入形成的多晶Pdt过渡相，是促进间隙碳渗入并形成Pd3ZnCx金属间碳化物的关键中间体。性能测试表明，Pd3ZnCx在乙炔选择加氢反应中具有高活性、高选择性和优异的稳定性；在高氢炔比的反应条件下仍能保持高乙烯选择性（>90 %）。理论计算结果标明，富电子的Pd3ZnCx上较低的反应决速步和氢气解离的能垒、产物乙烯的自发脱附，是其具有优异乙炔加氢性能的主要原因。

相关研究成果以“Co-infiltration and dynamic formation of Pd3ZnCx intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该工作的共同第一作者是1502组博士研究生陈欢和天津大学博士研究生李璐璐。上述工作获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心、国家自然科学基金等项目的支持。