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[讨论] 【海川化工科技前沿】大连化物所揭示柔性分子筛CoS-1高效催化丙烷脱氢的分子机制

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我所揭示柔性分子筛CoS-1高效催化丙烷脱氢的分子机制

发布时间:2025-04-22  

近日,我所能源催化转化全国重点实验室计算和数据驱动催化研究组(511组)肖建平研究员团队与浙江大学王亮研究员、肖丰收教授团队,以及宁夏大学刘晰教授团队合作,在丙烷脱氢制丙烯的研究中取得新进展,开发出一种钴硅酸盐沸石催化剂(CoS-1),该催化剂具有独特的分子筛骨架稳定孤立四面体钴位点结构,展现出优异的催化性能,可实现丙烯产率达9.7 kgC3= kgcat–1 h–1。此外,在工业条件下,其丙烷脱氢性能优于传统工业PtSn/Al2O3催化剂。


低碳烯烃是现代化学工业的重要原料。通过低碳烷烃脱氢,有望实现页岩气直接生产低碳烯烃,具有重要的研究价值。在前期的工作中,肖建平团队与实验团队合作,通过理论计算系统研究了硅质分子筛骨架稳定的不同孤立金属位点的烷烃脱氢特性,取得了系列研究成果(J. Am. Chem. Soc.,2020;J. Am. Chem. Soc.,2022;Chem,2023)。



本工作中,肖建平团队通过稳定性研究和催化动态模拟,揭示了CoS-1催化剂的活性中心结构及其高性能的化学根源。研究发现,分子筛骨架稳定的孤立Co位点,在反应过程中呈现(Si−O)δ−Coδ+−(OH−Si)4−δ配位结构,其柔性骨架在高温条件下的熵效应可显著降低Coδ+位点的丙烷脱氢能垒,使CoS-1催化剂具有比Pt3Sn合金更低的能垒。进一步,团队通过微观动力学模拟计算了这两种催化剂上的烷烃脱氢速率,发现虽然CoS-1具有更低的能垒,但由于丙烷扩散到分子筛孔道内的过程会造成较大的熵损失,使得Coδ+位点附近的丙烷浓度远低于Pt3Sn表面,从而导致在反应初期,CoS-1的总反应速率略低于Pt3Sn。此外,团队还提出,分子筛非键合吸附的特性有利于产物丙烯的快速脱附,降低了催化剂积碳速率,从而使CoS-1表现出更优异的长期稳定性。

相关研究以“Cobaltosilicate zeolite beyond platinum catalysts for propane dehydrogenation”为题,于近日发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。该工作的共同第一作者是浙江大学周航副研究员和我所511组博士研究生李欢。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。

 

发表于 2025-5-1 16:32:58

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【海川化工科技前沿】大连化物所研发钢铁固废催化水泥生产技术
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【海川化工科技前沿】大连化物所发现尖晶石载体限域单分散氧化锌解耦氢气活化和二氧化碳吸附的新现象
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发表于 2025-5-2 06:38:32

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【海川化工科技前沿】中科院金属所成功研制可漂浮二氧化钛让废弃塑料处理更高效 https://bbs.hcbbs.com/thread-5692538-1-1.html (出处: 海川化工论坛)  详情 回复 发表于 2025-5-8 15:22
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【海川化工科技前沿】中科院金属所成功研制可漂浮二氧化钛让废弃塑料处理更高效
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【化工装备十年大发展】2362-2025我国最大超深凝析气田采出水提锂制氢试验完成
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【海川化工科技前沿】大连化物所“金属镁冶炼工业精准脱硝技术”通过科技成果评价
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【海川化工科技前沿】大连化物所开发出Ni1-CeO2单原子光催化剂实现室温下甲烷高效转化制乙烷
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