【海川化工科技前沿】兰州化物所CO2加氢合成高碳醇获新进展

兰州化物所CO2加氢合成高碳醇获新进展



将温室气体CO2与绿氢耦合转化为含两个及以上碳原子的高附加值醇（C2+OH），是实现CO2减排和满足全球能源与化学品需求的重要途径。然而，该过程面临多重挑战，CO2化学性质惰性、反应网络复杂，使得精准控制C-C偶联仍存在很大的挑战性。尽管已开发出贵金属催化剂、改性费托合成催化剂等多种体系，但当前催化体系C2+OH的时空收率仍未达预期，因此，亟需开发更高效的催化剂或设计新的反应路线。


中国科学院兰州化学物理研究所低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室可再生碳资源催化转化组在前期Ni催化CO2加氢合成C2+OH（Angew. Chem. Int. Ed.,2023,DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202311335.）和多相催化烯烃氢甲酰化合成醛（J. Catal. 2025,DOI: 10.1016/j.jcat.2025.116095;J. Org. Chem,2023,DOI: 10.1021/acs.joc.2c02105等）的研究基础上，研究人员一方面构建了Ni-K共修饰的Fe基催化剂（1Ni-4K/Fe），将CO2加氢生成C2+OH的时空收率（STY）提高到317.0 mg/g/h，并且能在300h内稳定运行；另一方面利用接力催化思想，构建了“CO2加氢-烯烃氢甲酰化-醛氢化”（1Ni-4K/Fe||Rh1/POPs||Cu@SiO2）的三串联体系，将产物中烯烃进一步转化为醇，实现C2+OH的时空收率达到980.5 mg/g/h，选择性可达55.0%，而且由于氢甲酰化的增碳作用，C2+OH中C3+OH的占比可达75.6%，显著提升碳的利用率。


系统研究表明，在K-Ni共修饰的Fe催化剂中，K-Ni之间的协同作用机制显著提升了C2+OH生成的时空收率，Ni的引入促进了*CHx中间体形成，K的存在能抑制*CHx深度加氢，二者协同增强了*CO-*CHx偶联。同时，K和Ni的引入能够加速活性相Fe5C2的生成与原位再碳化，因此，在表现出高活性的同时，还展示出较好的使用稳定性。

为进一步提高碳原子的利用率和产物中C2+OH的选择性，研究人员利用接力催化思想，构建了“CO2加氢-烯烃氢甲酰化-醛加氢”两段三催化剂的串联体系（如图4），将产物中多余的烯烃全部转化为相应的醛或醇。相比单段的1Ni-4K/Fe催化剂，该串联催化体系能实现C2+OH选择性达到55.0%，时空收率可达到980.5 mg/g/h。而且，得益于氢甲酰化反应的增碳作用，该串联体系中C3+OH在总醇中占比从单催化剂的41.0%提升至75.6%。

【海川化工科技前沿】青岛能源所开发出一种绿色纤维素溶解新体系
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696083-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】大连化物所科研人员制备高性能液流电池用超薄聚合物膜材料
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696144-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【化工装备十年大发展】2498-2024国内首套273毫米管径厚壁管内检测器成功完成牵拉试验
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696243-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【化工装备十年大发展】2501-2025全球最大规模旋转填充床碳捕集技术成功通过工厂测试
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696246-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【化工装备十年大发展】2502-2021安庆石化成功研制出合格阻燃腈纶填补国内硫氰酸钠法生产阻燃腈纶的空白
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696251-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川小茶馆】小暑到了，注意防暑，时令美食来降暑
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696335-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】中科院化学所在碳-氮偶联非金属电催化剂研究方面取得新进展
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696340-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】敢想敢干！澳大利亚研究人员通过人造闪电的方式合成氨！
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696443-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】东丽成功开发STF-2000光敏聚酰亚胺，该材料可在厚度200微米薄膜上实现30微米线宽精细化加工
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696462-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】西安凯立研发成功新一代超低贵金属含量的氯乙酸催化剂
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696582-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【化工装备十年大发展】2528-2025全球首套单台产能达20万吨/年苯胺流化床反应器吊装就位
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696727-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】湖南石化生物质流化床与气流床柔性平台开建
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696841-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)

【海川化工科技前沿】湖南石化生物质流化床与气流床柔性平台开建
https://bbs.hcbbs.com/thread-5696841-1-1.html
(出处: 海川化工论坛)