【海川科技前沿】通过次表面La缺陷活化钙钛矿晶格氧实现甲烷高效转化

简介--通过次表面La缺陷活化钙钛矿晶格氧实现甲烷高效转化 近日，中科院大连化物所催化与新材料研究中心（1500组群）王晓东研究员、黄传德副研究员团队和西北大学朱燕燕教授、大连理工大学蒋博副教授等合作，在钙钛矿催化甲烷高效选择性氧化研究中取得新进展。 金属氧化物的晶格氧活性在遵循Mars−van Krevelen机制的催化反应中起到至关重要的作用，精准调控晶格氧活性，有望克服氧化还原反应中活性和选择性之间的“跷跷板效应”。钙钛矿氧化物（ABO3）具有优良的结构稳定性、氧化还原活性，以及灵活可调的晶体结构，在氧化还原反应中得到科研人员的关注。相比化学惰性的A位原子，科研人员普遍将钙钛矿结构优异的氧活性归功于B位过渡金属，而认为A位原子的作用十分有限，仅能通过改变晶体结构或调整B位原子价态等间接方式来调节氧活性，长期以来忽视了A位原子在直接调控氧活性方面的潜在作用，这导致对氧活性的激活机制理解有限，难以实现对氧活性的精准调控。 本工作中，研究团队发现降低La/Fe比（La0.97FeO3）或经氧化还原处理表面重构的LaFeO3均可产生次表面La（Lasub.）缺陷。实验和理论研究表明，次表面Lasub.-O相互作用的缺失，可以降低表面氧的电子密度，提高氧迁 ...-登录查看全文

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